所属栏目：工业设计论文发表 发布时间：2018-11-14浏览量:139
郑小平1’2’张佩峰2’3’’范多旺2’
1)(兰州城市学院电子信息科学与技术研究所，兰州730070)
2)(兰州交通大学光电技术与智能控制教育部重点实验室。兰州730070)
3)(兰州大学数学与统计学院，兰州730000)
摘要：以扩散理论为基础，建立以“基本微观过程”为核心的新模型，引入交换比的概念，对存在表面活化剂时薄膜生长的微观过程进行KineticMonteCarlo模拟.模拟发现，活化层原子和沉积原子都会发生跨层间的扩散，跨层扩散主要是单个原子的扩散，层间扩散的原子数目随着温度的升高或沉积厚度的增加而增多.RIA模型中的“交换作用”只是若干个“基本微观过程”的组合，大多数交换不是位置的“完全交换”，交换比也并非恒为1.
关键词：扩散理论，薄膜生长，交换作用，RLAPACC：6855，3120
1.引言
薄膜生长过程中，当表面有活性剂原子存在时，薄膜的生长会表现出与没有表面活性剂原子时完全相反的特征，对这种反常效应的研究已经成为近十年来薄膜生长研究领域中的热点问题之一¨-3’.截至目前为止，对有表面活化剂时薄膜生长微观机理的研究还不是很深入.在众多的研究模型中，反应限制聚集理论(reactoinlimitedaggregation，RLA)在解释实验现象方面是比较成功的一个04_刨.但是，RLA模型与DLAt7呻’模型基本原理完全不同，在RLA模型中，形核主要受到交换作用的限制，而在DLA模型中，形核主要受到扩散作用的限制.
交换作用是RLA模型的核心，在RLA模型中包含三个基本假定.首先，沉积原子需要克服一个较大的能量势垒与表面活性剂原子发生位置交换后才能成为稳定的成核中心.其次，随后到来的沉积原子仍需要克服一个能量势垒与表面活性剂原子发生位置交换，然后才能成为稳定岛的一部分.最后，仅仅是那些发生了位置交换的沉积原子才能形成岛，即处于表面活性剂层内的岛才是稳定的.根据模型中的前两条假设，发生交换时必须满足：第一，初始交换时，交换必须是核(至少两个原子)的交换，不可能发生单个原子间的交换.第二，交换是原子在位置上的对调，即“完全交换”，第三，相互交换的原子数量相等.
薄膜的生长过程归根到底是一个个原子扩散、聚集的结果，对于RLA模型中交换作用本身的机理至今还未见报道，本文以扩散理论为基础，对存在表面活化剂时薄膜生长的机理进行模拟.作为深入研究RLA模型的基础，重点对交换作用本身的机理进行研究.
2.模型和方法
众所周知，薄膜的生长过程归根到底是一个个原子扩散、聚集的结果，本文提出以扩散理论为基础，建立以“基本微观过程”为机理的三维模型.“基本微观过程”包括：1)原子沉积到基底上.2)单个原子在基底表面上的扩散.3)扩散原子与另外一个扩散原子相遇形核.4)扩散原子被基底上已存在的岛所俘获.5)岛边缘的原子有一定概率脱离岛.6)岛边缘的原子与岛保持键合并沿着岛边扩散.7)直接沉积在岛上的原子扩散后再落到基底上.8)沉积原子在岛上成核.9)两个(dimer)或多个原子组成的原子团的集体扩散运动等.以上所提出的模型中不包括RLA模型中提出的“交换作用”等微观过程.通过分析，我们把薄膜生长过程中的“基本微观过程”可以归并为以下三大类：1)原子入射到生长表面并被吸附(吸附过程);2)吸附原子的迁移(迁移过程);3)吸附原子的脱附(蒸发过程，其实蒸发过程也可以归并为一种特殊的迁移过程).这样归并后不仅包括了前面所提到的各种情况，而且也自然包含了其他一些过程，如绕角扩散，跨层扩散等等，更主要的是包含了可能预想不到的一些迁移过程，所有过程都是以上三种的组合.吸附事件的发生概率r0是指单位时间内入射到生长表面的原子数.吸附事件过程包括：1)一个沉积原子入射到生长表面的某一晶位.2)如果该晶位有三个以上的最近邻(稳定位)，原子就停留在该晶位，否则(最近邻原子数少于三个，形成亚稳定位)会迁移到最近邻或次近邻的某一目标晶格空位上.如果该目标晶格空位有三个以上最近邻(稳定位)，原子就停留在该空位，否则(亚稳定位)继续迁移，直至找到有三个以上最近邻的空位或被蒸发.
3.结果与讨论
图2是入射率为0.32层/s，衬底温度为300K时，有表面活化剂时薄膜生长初期薄膜表面的形貌，其中l一3层是基底院子，4—5层是表面活化剂原子(活化层)，白球表示沉积原子，暗色球表示活化剂原子.图2入射率为o.32层，s.衬底温度为300K时，薄膜生长初期薄膜表面的形貌从图2看出，薄膜在生长过程中有一部分活化剂原子从活化层扩散迁移到表面层，同时有一部分沉积原子扩散到活化层，而且扩散大多数是单原子的跨层扩散.
在模拟过程中，我们建立了一个跟踪文件，专门用来记录每一个原子每一步扩散的起始位置和目标位置，通过对跟踪文件的分析发现：在成膜过程中，活化层原子和沉积原子在原子热运动、以及原子(包括基底原子、活化剂原子及沉积原子)之间多种相互作用的共同作用下，一方面，有一部分活化剂原子从活化层向上扩散到表面层，同时在活化层留出了空位，由于活化层有空位，活化层的原子可能在活化层内不断扩散，使得空位不断“移动”.另一方面，沉积原子在薄膜表面上扩散，可能到达活化层某一空位的某一最近邻(在表面沉积层)，由于空位处能量较低，所以，该沉积原子比较容易向下层扩散占据活化层的空位，形成一个填补位.这时，如果某一扩散到表面层的活化剂原子刚好扩散到该填补位的其他最近邻(在表面层，但不是沉积原子填补前所处的位置)，我们称这种交换为近似交换，如果刚好扩散到沉积原子填补前所处的位置，我们称这种交换为完全交换.
在模拟跟踪中我们发现，跨层扩散主要是单个原子的扩散.虽然可能会形成一些位置上的近似交换，和极少量的完全交换，它们也是发生若干基本微观过程的组合结果，是一种集体效应.沉积原子在表面先成核，再发生核的近似交换或完全交换的可能性都比较小.
4.结论通过KineticMonteCarlo方法模拟有表面活性剂介入时薄膜生长过程，我们得到以下结论：
1.成膜过程中的跨层扩散，主要是单个原子的扩散.可能会形成一些位置上的“近似交换”和极少量的完全交换，但这种交换都是发生若干基本微观过程的组合结果，实质上是一种集体效应.
2.活化层原子和沉积原子都会发生跨层间的扩散，而且主要是单个原子间的跨层扩散，跨层间原子的扩散数目随着温度的升高而增多.
3.跨层间的扩散不是简单的位置对调，更不是1：1的交换，活化层原子扩散到表面层的数目远远大于沉积原子扩散到活化层的原子数，即交换比远远小于1.交换比随着温度的升高快速增大，当衬底温度达到某一温度时，交换比达到最大值，然后开始下降并趋于稳定.
4.交换比随着沉积原子数目的增加而快速增大，在温度为300--400K时，当沉积原子平均厚度达到1层时，交换比大于0.8.